Esse foi um período de experimentações musicais da banda. Cada um dos integrantes do Pink Floyd - Gilmour, Waters e Wright - contribuía com canções que tinham sua própria sonoridade e voz, o que resultava num material menos consistente e coeso que o da era Barrett, quando o som era mais trabalhado. Se anteriormente Barrett era a voz e o compositor principal, agora Gilmour, Waters e Wright dividem composições de letras e vozes principais. Geralmente, Waters escrevia canções mais lentas, com melodias de Jazz, linhas de baixos complexas e dominantes, e letras simbólicas; Gilmour focava-se em jams de blues levadas pela guitarra; e Wright preferia melodias pesadas psicodélicas de teclado. Diferente de Waters, Gilmour e Wright preferiam faixas que tinham letras simples ou que fossem puramente instrumentais. Alguns números músicais mais experimentais da banda são desse período, como "A Sauceful of Secrets", contendo bastante barulhos, feedback (realimentação), percussões, osciladores, loops; e "Careful with That Axe, Eugene" (que foi chamada por vários outros nomes também), uma faixa levada por Waters, com baixo e um pesado improviso de teclado, culminando em uma bateria forte, e gritos de Waters.
Enquanto Barrett escreveu praticamente todo o primeiro álbum, nesse álbum ele participa das composições com "Jugband Blues". Barrett também tocou nas faixas "Remember A Day" (gravada durante as sessões do The Piper) e "Set The Controls For The Heart Of The Sun" (a única faixa que apresenta Barrett e Gilmour dividindo as guitarras). "A Saucerful of Secrets" foi lançado em junho de 1968, alcançando número 9 das paradas do Reino Unido e se tornando o único álbum do Pink Floyd que não apareceu nas paradas dos EUA. De algum jeito, apesar da saída de Barrett, o álbum ainda contém bastante da sonoridade psicodélica combinada com mais música experimental que seria amplamente mostrada em Ummagumma. A faixa principal, A Saucerful of Secrets, com doze minutos de duração, chegou ao estilo épico de duração que composições futuras chegariam. Se o álbum foi mal recebido pelos críticos da época, muitos críticos de hoje tendem a ser mais leves nas críticas dentro do contexto da carreira do Pink Floyd.
O Pink Floyd foi recrutado pelo diretor Barbet Schroeder para produzir uma trilha sonora para um filme seu, "More", que estreou em maio de 1969. A obra foi lançada como um álbum do Floyd em seu próprio direito, Music From the Film More (também chamado simplesmente como "More"), alcançando o nono lugar das paradas do Reino Unido e chegando ao 153º lugar das paradas dos EUA em 1969. Críticos tendem a achar o conjunto da música para o filme como remendada e desigual. A banda usaria isso e sessões de trilha sonoras futuras para produzir trabalhos que não se encaixavam na idéia do que deveria aparecer em um álbum do Pink Floyd; a maioria das faixas do "More" foram canções folk, acústicas. Duas dessas canções, "Green Is the Colour" e "Cymbaline", se tornaram comuns em repertórios da banda por um tempo e também parte do suite "The Man & The Journey", como pode ser ouvido em muitas gravações de bootlegs desse período. "Cymbaline" também foi a primeira canção do Pink Floyd a lidar com a atitude cínica de Waters contra a indústria fonográfica explicitamente. O resto do álbum consiste em canções incidentais de vanguarda da trilha (algumas dessas também fizeram parte do concerto The Man/The Journey) e algumas faixas de rock mais pesadas jogadas no meio, como "The Nile Song".
O próximo álbum, o quadruplo Ummagumma, foi uma mistura de gravações ao vivo e experimentações de estúdio dos membros, em que cada um gravou metade do lado do vinil como um projeto solo (a noiva de Mason da época faz uma contribuição não-creditada como flautista). Apesar do álbum ter as gravações solo e ao vivo, era esperado originalmente que fosse uma mistura de vanguarda, de sons de instrumentos "achados". As conseqüentes dificuldades de gravação e falta de organização em grupo levou ao fechamento desse projeto. O título é uma gíria sexual de Cambridge e reflete a atitude da banda naquela época. A banda foi amplamente experimental no álbum de estúdio, que contém a composição puramente folk de Waters "Grantchester Meadows", uma peça de piano dissonante, "Sysyphus", uma composição com uma textura mais progressiva, "The Narrow Way", e um grande solo de percussão, "The Grand Vizier's Garden Party". "Several Species of Small Furry Animals Gathered Together in a Cave and Grooving with a Pict" é uma canção de 5 minutos, composta inteiramente pela voz de Roger Waters tocada em diferentes velocidades, resultando em barulhos que lembram roedores e pássaros. Grande parte do álbum de estúdio já era tocado ao vivo no concerto conceitual "The Man & The Journey". O álbum ao vivo apresenta aclamadas performances de algumas das mais populares canções da era psicodélica deles, fazendo com que o álbum fosse mais bem recebido pelos críticos do que os dois álbums anteriores. A obra foi o trabalho mais popular até essa época, alcançando 5º posição no Reino Unido e 74º lugar nos EUA.
Atom Heart Mother, de 1970, foi a primeira gravação da banda com uma orquestra, com colaboração do compositor de vanguarda Ron Geesin. Um lado do álbum consistia na faixa-título de quase 24 minutos de duração, uma longa suite de orquestração de rock. O segundo lado apresentava uma canção de cada membro da banda, até então vocalistas ("If", a canção folk-rock de Roger Waters; a levada de blues "Fat Old Sun" de David Gilmour; e a nostálgica "Summer '68", de Rick Wright). Outra faixa longa, a "Alan's Psychedelic Breakfast" foi uma colagem de som, de um homem cozinhando e comendo um café-da-manhã e seus pensamentos, ligados com instrumentais. O uso de barulhos, efeitos sonoros incidentais e samplers de voz seria, no futuro, uma parte importante do som da banda. "Atom Heart Mother" possui uma das mais enigmáticas capas de álbuns até hoje, estampando a "Lullubelle III", foto retirada no interior inglês. Este foi também o primeiro álbum da banda com grande propaganda. Apesar de "Atom Heart Mother" ter sido considerado um grande passo para trás pela banda na época, é até hoje considerado pelos fãs como um dos mais inacessíveis álbuns. Ele teve a melhor performance da banda nas paradas até então, alcançando o 1º lugar no Reino Unido e o 55º, nos EUA. Tem sido descrito tanto como "um monte de besteira" por Gilmour, quanto "jogue-o na gaveta e nunca mais o ouça" por Waters. O álbum foi um componente desta fase transitória do grupo, explorando diferentes territórios musicais. A popularidade do álbum permitiu que o Pink Floyd embarcasse em sua primeira turnê completa pelos EUA.
Antes do lançamento do seu próximo álbum original, a banda lançou uma coletânea chamada "Relics", que continha vários singles do começo da carreira e B-sides, além de uma canção original (estilo Jazz por Waters, "Biding My Time", parte do concerto "The Man/The Journey", gravada durante as sessões do 'Ummagumma). Eles também contribuíram para a trilha sonora do filme "Zabriskie Point", apesar de muitas contribuições deles terem sido descartadas pelo diretor Michelangelo Antonioni
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